光/电催化C1分子C-C偶联综述發表于Energy Environ. Sci.

发布日期:2020-11-05     浏览次数:次   

我院王野教授研究團隊與中國石化上海石油化工研究院王仰東教授級高工應邀合作撰寫的綜述性論文Photocatalytic and electrocatalytic transformations of C1 molecules involving C?C coupling發表于Energy & Environmental Science, DOI: 10.1039/D0EE01860K。該綜述總結了近年光催化和電催化C1分子C-C偶聯制化學品和燃料領域的研究進展,並對該領域存在的關鍵挑戰和未來的發展方向進行展望。

碳一化學是將C1分子轉化爲高值化學品的化學,在天然氣、煤、生物質和CO2等非石油碳資源的轉化利用中發揮著重要作用,是近年化學研究的熱點。光催化和電催化已成爲溫和條件下高效活化和選擇轉化C1分子的有效途徑,近二十年獲得了蓬勃的發展。雖然已有針對特定C1分子的光催化或電催化轉化的綜述論文發表,然而很少有綜述將多種C1分子的光催化和電催化轉化的C-C偶聯過程進行系統梳理。

生成多碳化合物(C2+)關鍵在于C1分子的選擇活化和可控C-C偶聯。王野教授團隊一直致力于C1分子的可控催化研究,不僅在熱催化中發展了接力催化的新方法用于COCO2CH4等的選擇轉化(Nat. Commun., 2020, 11, 827; Chem. Soc. Rev., 2019, 48, 3147; Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 12012; Chem, 2017, 3, 334; Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 4725),還發展了CO2CH3OH等的光催化和電催化轉化新過程和高效催化劑(Nat. Catal., 2020, 3, 478; Nat. Commun., 2019, 10, 892; Nat. Commun., 2018, 9, 1181)。在深入理解C1分子的選擇活化和可控C-C偶聯的基礎上,該綜述總結介紹了典型的C1分子(包括CO2COCH4CH3OHHCHO)光催化和電催化C-C偶聯制C2+化合物的最新進展,分析了結構性能關系和控制活性及産物選擇性的關鍵因素,並系統討論了活性物種、反應中間體和反應或催化劑的作用機理。

該論文第一作者爲固體表面物理化學國家重點實驗室謝順吉博士,我院王野教授、張慶紅教授和中國石化上海石油化工研究院王仰東教授級高工爲共同通訊作者,博士生馬文超、張海坤、張會珍和博士畢業生吳雪嬌參與了論文的整理和撰寫。該研究得到了國家重點研發計劃(2017YFB0602201)、國家自然科學基金(919453012197211521503176)等項目的資助。

論文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ee/d0ee01860k


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