生物質光催化選擇轉化新進展

发布日期:2020-09-29     浏览次数:次   

我院王野教授課題組與程俊教授課題組合作,在生物質光催化選擇轉化方面取得重要突破。研究團隊發展了一種調控TiO2表面結構以控制生物質轉化途徑的新方法,率先實現多種木質纖維素平台分子的光催化還原選擇性調控,獲得高産率的加氫産物(精細化學品)或偶聯産物(燃料前驅體)。相關成果“Selectivity control in photocatalytic valorization of biomass-derived platform compounds by surface engineering of titanium oxide”發表于Chem (Chem 2020, DOI: 10.1016/j.chempr.2020.08.014)

木質纖維素及其平台分子多爲富官能團化合物,其轉化路徑多樣且選擇性難控制。木質纖維素平台分子定向轉化高産率制備目標産物是生物質利用領域的一大挑戰。王野教授團隊一直致力于生物質及其平台分子選擇性催化轉化方向的研究,發展了一系列生物質轉化利用的新路線和高效催化體系(Nat. Commun. 2013, 4, 2141; ACS Catal. 2014, 4, 2175; Green Chem. 2018, 20, 735Nat. Catal. 2018, 1, 772; ACS Catal. 2019, 9, 8443; ChemSusChem 2019, 12, 5023; Chem. Soc. Rev. 2020,49, 6198)。光催化可實現溫和條件下的高選擇性化學轉化,近年來光催化生物質高值化利用已經發展成爲新興研究領域。由于底物的吸附/活化和反應過程均發生在催化劑表面,因此産物的選擇性一般由催化劑表面性質決定。然而當前有關光催化選擇性與半導體光催化劑表面性質的認識相對有限。發展反應路徑可控的生物質平台分子轉化光催化體系對于生物質高效利用及高選擇性光催化劑設計均具有重要意義。

王野教授課題組最近研究發現,廉價、穩定且環境友好的TiO2半導體可高效催化多種木質纖維素平台分子的可控還原轉化。光催化還原産物選擇性強烈依賴于TiO2的暴露晶面。主要暴露銳钛礦{001}晶面的TiO2對加氫反應有高選擇性,加氫産物的選擇性均大于75%。而主要暴露金紅石{110}晶面的TiO2則可高效催化偶聯反應,偶聯産物選擇性高于80%進一步與程俊教授課題組合作,對反應機理開展了深入研究。理論與實驗研究共同揭示,不同晶面反應過程中原位生成的氧空位濃度差異是決定反應選擇性的關鍵氧空位可通過與表面反應物之間的相互作用,改變反應物及中間體的分子內電荷分布和吸附能,進而調控産物選擇性

該論文第一作者爲我院2015級博士畢業生吳雪嬌、2015博士畢業生李潔瓊和固體表面物理化學國家重點實驗室謝順吉博士。論文中相關研究工作得到國家自然科學基金(2169008221972115)等項目的資助。

論文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420304241

 

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